近日,我院赵玉宝教授团队围绕单原子铁催化剂的微环境调控开展系统研究并取得突破,在环境领域权威期刊Water Research上发表了题为《Precisely Regulating the Microenvironment towards Robust Active Site for Antibiotics Degradation via Fenton-like Reaction》的研究论文。研究以聚合氮化碳负载单原子铁催化剂为模型体系,提出通过前驱体分子工程同步调控Fe单原子配位几何结构与载体局部分子构型,从而实现对PMS活化路径和高价铁氧物种生成能力的精准调控。


抗生素在水环境中具有低浓度、高毒性和难降解等特征,是当前水污染控制领域亟需突破的重要问题。基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术因反应速率快、氧化剂稳定性较高、运行安全性较好等优势,被认为是面向难降解有机污染物深度处理的重要技术路径。然而,如何精准构筑高效、稳定且具有选择性氧化能力的催化活性位点,仍是限制该类技术进一步发展的关键科学问题。
该研究系统揭示了单原子Fe催化剂在PMS类芬顿反应中的微结构-活性关系,明确指出:高效Fe–N₃活性位点的构筑不仅需要调控Fe中心配位几何结构,还必须同步优化载体局部分子构型。C/N均匀分布的富碳CN微环境有利于Fe(IV)=O的生成,而局部类石墨烯碳岛则会削弱Fe–N₃位点的催化效能。从应用角度看,Fe₁-CN-(sp³-C₆)在抗生素和典型有机污染物降解、复杂水质耐受性以及固定床连续运行稳定性方面均表现出良好潜力。该工作为面向真实水体深度处理的单原子类芬顿催化剂设计提供了新的结构准则,也为高级氧化体系中高价金属氧物种的定向生成与利用提供了重要参考。
赵玉宝课题组近年来以水体中难降解有机污染物高效去除为目标,聚焦单原子催化界面金属-载体相互作用的精准调控机制开展工作,获得国家自然科学基金面上项目,广东省科技厅和内蒙古科技厅资助,取得了系列研究成果:ACS Catal. 2022, 12 (24), 14954-14963;ACS EST Water 2022, 2 (12), 2698-2705;ACS EST Engg. 2022, 2 (11), 2014-2022; Appl. Catal. B 2023, 331, 122706等。